Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/10077/11136
Title: Development of a new nano-engineered biopolymer-based dental adhesive system
Authors: Diolosà, Marina
Supervisore/Tutore: Cadenaro, Milena
Issue Date: 26-Mar-2015
Publisher: Università degli studi di Trieste
Abstract: 
Lo scopo di questa tesi di dottorato è stato studiare l'effetto sulla durabilità dell’interfaccia adesiva del chitosano, modificato con gruppi metacrilici, con l’obiettivo di migliorare l'affidabilità clinica dei restauri dentali. Attualmente, la ricerca in questo settore mira ad aumentare la durata nel tempo del legame resina-dentina. Questa ricerca propone un nuovo concetto di sistema adesivo bi-funzionale basato su un biopolimero naturale in grado di creare doppia reticolazione covalente. Il chitosano è un polimero biocompatibile e non tossico. In questo studio è stato ipotizzato che il chitosano modificato con gruppi metacrilici sia in grado di legarsi covalentemente alla resina dei restauri dentale e, grazie alla presenza di cariche positive residue sul polisaccaride, di interagire elettrostaticamente con la dentina demineralizzata. Il Chitosano metacrilato è stato introdotto nel primer di un sistema adesivo sperimentale etch&rinse a tre passaggi per valutarne la forza di legame alla dentina. Le prove d’invecchiamento sono state condotte utilizzando due metodiche: invecchiamento statico e dinamico. Il secondo metodo simula la presenza del sistema adesivo nell’ambiente orale, sottoposto sia a carico masticatorio, che a stress termici. Le metodiche d’invecchiamento sono necessarie per valutare la stabilità nel tempo dei restauri dentali. L'introduzione del chitosano modificato con gruppi metacrilici nel primer di un sistema adesivo etch&rinse ha determinato: buoni valori di adesione dopo 24 ore (T0 μTBS); (2) buona stabilità dello strato ibrido quando sottoposto a simulazione meccanica della masticazione e stress termici (TCS μTBS).
In sintesi, la prima parte di questa tesi di dottorato ha avuto lo scopo di esaminare lo stato dell'arte dei materiali dentali attualmente utilizzati in odontoiatria e il problema più importante in odontoiatria restaurativa: la degradazione dell'interfaccia adesiva. La seconda fase di questa ricerca è stata dedicata al trovare la formulazione ottimale di un sistema adesivo contenente chitosano modificato con gruppi metacrilici. Diverse formulazioni sono state testate e il sistema sperimentale identificato come A3* è stato considerato la migliore formulazione utilizzabile come sistema adesivo. Questa formulazione è stata poi nominata Chit-MA70. Sono stati eseguiti diversi test per valutare le caratteristiche dell’adesivo sperimentale, compresi test meccanici (test di microtensile). L'espressione del nanoleakage è stata valutata utilizzando la microscopia ottica e la microscopia elettronica a scansione (SEM). Per valutare la sostantività del chitosano sullo strato adesivo, il polimero è stato marcato con fluoresceina e i campioni sono stati osservati al microscopio confocale a scansione laser (CLSM). Nella fase finale di questo studio sono stati condotti test di citotossicità per valutare l'effetto del sistema adesivo Chit-MA70 sulla vitalità cellulare. Le prove eseguite su fibroblasti gengivali hanno rivelato una tossicità ridotta, se non praticamente assente, del sistema adesivo contenente chitosano metacrilato.
Considerando i buoni risultati di questo studio, il chitosano modificato con gruppi metacrilici è stato proposto come componente di un sistema adesivo sperimentale.
I risultati ottenuti utilizzando questo nuovo sistema adesivo sono stati rivendicati in un brevetto (febbraio 2014) e pubblicati in Biomacromolecules nel mese di ottobre (2014).

The purpose of this thesis was to investigate the effect of a methacrylate-modified chitosan on the durability of adhesive interfaces to improve the clinical performance of dental restorations. Current research in this field aims at increasing the resin-dentin bond durability. The aim of this project was the development of an innovative nano-engineered biocompatible dental adhesive system capable to form covalent chemical bonds with both the dentin collagen and the resin-based restorative materials. This research proposes a new concept of bi-functional reactive adhesive system based on a natural biopolymer capable to create double covalent reticulation. Chitosan is a biocompatible, biodegradable and non-toxic biopolymer. In the present work, chitosan was modified with methacrylate moieties and a physical-chemical characterization was carried out. This research speculated that the modified chitosan was able to covalently bind to the restorative resin and, due to the presence of residual positive charges on the polysaccharide, to electrostatically interact with the demineralized dentine. Chitosan bearing methacrylate groups was blended within the primer of a three- step etch&rinse experimental dentine bonding system to assay its bonding ability to dentine. Additionally, bonded interfaces were challenged with a chewing simulation associated with thermo cycling to assay their stability over time. The introduction of chitosan-modified monomers within the primer of an experimental three-step etch-and-rinse adhesive, improved (1) immediate bond strength (T0 μTBS); (2) stability of the hybrid layer after simulated chewing and thermo cycling (TCS μTBS). In summary, the first part of this PhD thesis aimed to review the state of the art of dental materials currently used in dentistry and the most important problem in restorative dentistry: the degradation of bonded interface focusing on the fundamental processes that are responsible for the degradation of the adhesive interface. The second part of this doctoral thesis was dedicated to find the optimal formulation of a chitosan–containing dental adhesive system. Several formulations were were tested and the one identified as A3* was considered the best formulation to be used as an adhesive system. This formulation was then named Chit-MA70. Several tests were carried out, including mechanical tests such as the microtensile bond strength test. The nanoleakage expression was evaluated using optical microscopy and scanning electron microscopy. The evaluation of the substantivity of chitosan on the adhesive layer was evaluated by labeling the methacrylate-modified chitosan, contained into the primer, with fluorescein and then observing the samples by confocal laser scanning microscopy. In the end, cytotoxicity tests were performed to evaluate the effect on cell viability of the adhesive system Chit-MA70. Tests carried out on gingival fibroblasts revealed a reduced if not practically absent toxicity of the adhesive system containing methacrylate-modified chitosan.
Considering the good results of this study, the methacrylate-modified chitosan has been proposed as a component of a novel adhesive system.
The findings on this new dental adhesive with methacrylate-modified chitosan were claimed into a patent in February 2014 and published in Biomacromolecules in October 2014.
Ciclo di dottorato: XXVII Ciclo
metadata.dc.subject.classification: SCUOLA DI DOTTORATO DI RICERCA IN NANOTECNOLOGIE
Description: 
2013/2014
Keywords: Dental Materials
Adhesive systems
Chitosan
Bond strength
Materiali Dentari
Sistemi adesivi
Chitosano
Forza di legame
Language: it
Type: Doctoral Thesis
Settore scientifico-disciplinare: MED/28 MALATTIE ODONTOSTOMATOLOGICHE
NBN: urn:nbn:it:units-14063
Appears in Collections:Scienze mediche

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