Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/10077/11492
Title: MODEL STUDIES OF HYDROGEN REACTIVITY AND PRODUCTION ON METAL SURFACES
Authors: VESSELLI, ERIK
Issue Date: 25-Mar-2005
Publisher: Università degli studi di Trieste
Abstract: L'idrogeno è considerato un buon candidato per limitare l'impatto ambientale causato dal sempre crescente fabbisogno energetico. Può essere utilizzato come vettore pulito di energia per alimentare celle a combustibile e può essere ottenuto da fonti rinnovabili (come, ad esempio, le bio-masse). Gli studi sperimentali nell'ambito della scienza delle superfici sono di importanza chiave: permettono infatti di ottenere una conoscenza approfondita ed una buona descrizione dei fenomeni chimici e dei meccanismi cinetici coinvolti nelle reazioni catalitiche. Gli atomi di idrogeno assorbiti su una superficie hanno deboli proprietà di scattering, presentano grandi rates di diffusione e generalmente sono difficilmente studiabili con le tecniche convenzionali della fisica delle superfici. Tutto ciò rende gli esperimenti mirati allo studio dell'interazione dell'idrogeno con i metalli un compito particolarmente difficile. Ad esempio, persino la determinazione del sito di assorbimento di un atomo di idrogeno sulla superficie orientata di un cristallo metallico non è banale. Come parte di questa tesi, è stato studiato il sistema H/Rh(lOO) ed è stato dimostrato che in linea di principio il sito di assorbimento può essere individuato mediante l'impiego della spettroscopia di fotoemissione ad alta risoluzione dei livelli di core del metallo con luce di sincrotrone. Un limite ben noto delle tecniche della scienza delle superfici in ultra-alto vuoto (UHV) è ciò che viene definito "pressure gap": il comportamento chimico dei sistemi catalitici può infatti cambiare sostanzialmente in base alle diverse condizioni di pressione. Nel caso dell'idrogeno, sorgenti di idrogeno atomico permettono di guadagnare l'energia di dissociazione della molecola: in questo modo, è disponibile più energia per la reazione, simulando quindi condizioni di alte pressioni. Per questi motivi, come parte di questo progetto di tesi è stata costruita e caratterizzata una sorgente di idrogeno atomico del tipo Bisch Bertel. Usando questo strumento, sono state studiate delle reazioni modello di idrogenazione sulle superfici (110) del nichel e (101 O) del rutenio. La parte finale di questa tesi riporta uno studio sperimentale sulla dissociazione dell'etanolo sul Rh(111). L'etanolo può essere ottenuto facilmente dalla fermentazione della bio-massa ed è considerato una promettente fonte di idrogeno. E' stata dimostrata l'elevata selettività del rodio nei confronti della rottura del legame intramolecolare C-C in condizioni di ultra-alto vuoto. Inoltre, la reattività delle superfici modello (100) e (111) del rodio è confrontata qualitativamente con quella di un catalizzatore supportato in condizioni di lavoro reali.
Hydrogen is considered as a possible solution for limiting the environmental impact caused by the growing energy demand. It can be used as a clean energy vector for feeding fuel cells and can be obtained also from renewable energy sources, like for example biomasses. Experimental studies within the framework of surface science techniques are of core importance for a deep understanding and a proper description of the chemical and kinetic mechanisms involved in catalytic reactions. Hydrogen atoms adsorbed on a surface have weak scattering properties, high diffusion rates and generally show small cross sections to conventional surface science probes. This makes experiments on hydrogen-metal systems particularly hard to be carried out. For example, even the simple determination of the adsorption site for an H atom on a single crystal metal surface is nota straightforward task. As part of this thesis, the H/Rh(lOO) system was studied and it was shown that adsorption site identification can be obtained with the aid of high energy resolution Synchrotron Radiation (SR) X-Ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) of the metal core levels. A well known limit of UHV surface science techniques is the pressure gap: the chemical behaviour of catalytic systems can change substantially under different pressure regimes. In the case of hydrogen, atomic sources allow to gain the H2 molecule dissociation energy: in this way more energy is available for surface reactions upon adsorption and absorption, thus simulating higher pressure conditions. For these reasons, a Bischler and Berte! atomic hydrogen source has been built and fully characterized within this PhD project. Using this source, model hydrogenation reactions by gas phase atomic hydrogen have been carried out on nickel (110) and ruthenium (10 l O) single crystal surfaces. The final part of the present thesis reports about an experimental study of ethanol decomposition on Rh(111). Ethanol can be easily obtained by waste bio-mass fermentation and is considered as a promising clean hydrogen source. High rhodium selectivity towards the intramolecular C-C bond cleavage under UHV conditions is reported and the overall metal reactivity is qualitatively compared to the real catalytic conditions.
Description: 2003/2004
URI: http://thesis2.sba.units.it/store/handle/item/13177
http://hdl.handle.net/10077/11492
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