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Title: Electronic structure, morphology and chemical reactivity of nanoclusters and low-dimensional systems: fast photoemission spectroscopy studies
Authors: Lacovig, Paolo
Supervisore/Tutore: Baraldi, Alessandro
Cosupervisore: Lizzit, Silvano
Issue Date: 8-Apr-2010
Publisher: Università degli studi di Trieste
Abstract: L'obiettivo di questa tesi è l'applicazione della spettroscopia di fotoemissione allo studio di nanoparticelle supportate e di sistemi a bassa dimensionalità. Ad una primo periodo dedicato allo sviluppo del rivelatore e del software per un nuovo analizzatore d'energia per elettroni installato presso la linea di luce SuperESCA ad Elettra, è seguita una fase durante la quale ho eseguito una serie di esperimenti mirati ad esplorare le potenzialità del nuovo apparato sperimentale. Il primo risultato ottenuto riguarda la comprensione della relazione che intercorre tra le variazioni della reattività chimica del sistema Pd/Ru(0001) e il numero degli strati di Pd cresciuti in modo pseudomorfico sul substrato di rutenio. La risoluzione temporale raggiunta con la nuova strumentazione ci ha permesso di studiare processi dinamici su una scala temporale fino ad ora inaccessibile per la spettroscopia di fotoemissione dai livelli di core: in particolare abbiamo studiato la crescita del grafene ad alta temperatura sulla superficie (111) dell'iridio e la reattività chimica di nanocluster di Pt supportati su MgO. Nel primo caso abbiamo messo in evidenza come la formazione del grafene proceda attraverso la nucleazione di nano-isole di carbonio che assumono una peculiare forma di cupola. Nel secondo caso siamo riusciti a seguire sia la dinamica del processo di adsorbimento di CO, sia la reazione CO + 1/2 O2 -> CO2 sulle nanoparticelle di Pt depositate su un film ultra-sottile di ossido di magnesio. Infine, abbiamo caratterizzato la morfologia di nanoparticelle di Pd, Pt, Rh e Au cresciute su diversi substrati a base di carbonio, in particolare grafite, nanotubi a parete singola e grafene. Tra i vari risultati abbiamo compreso come l'interazione metallo-substrato dipenda dalla dimensione delle nano-particelle e abbiamo evidenziato il ruolo centrale dei difetti del substrato nei processi di nucleazione e intercalazione.
The objective of this thesis is the application of photoelectron spectroscopy for the investigation of supported nanoclusters and low-dimensional systems. After a first stage devoted to the development of the detector and the software for the electron energy analyser installed on the SuperESCA beamline at Elettra, during the PhD project I've performed a series of experiments aimed to explore the capabilities of the new experimental apparatus. One of the first results concerns the understanding of the relation between the modifications in the chemical reactivity of the Pd/Ru(0001) system and the thickness of the pseudomorphically grown Pd overlayer. The temporal resolution achieved with the new experimental set-up allowed us to study dynamical processes on a new time scale, in particular the graphene growth process at high temperature on the Ir(111) surface and the chemical reactivity of Pt nanoclusters supported on MgO. In the former case, we discovered that graphene formation proceeds via preliminary nucleation of dome-shaped C nano-islands. In the second case, we succeded in following both the dynamics of CO adsorption process and the CO + 1/2 O2 -> CO2 reaction on Pt nanoclusters grown on a ultra-thin film of magnesium oxide. Finally, the morphology of Pd, Pt, Rh and Au nanoclusers grown on different carbon-based substrates (namely graphite, single-walled carbon nanotubes and graphene) has been characterized. Among the results we report the understanding of the dependence of the metal-substrate interaction on the cluster size and the role of defects in the nucleation and intercalation processes.
Ciclo di dottorato: XXII Ciclo
metadata.dc.subject.classification: SCUOLA DI DOTTORATO DI RICERCA IN NANOTECNOLOGIE
Description: 2008/2009
Keywords: Photoemission spectroscopy
Synchrotron radiation
Pseudomorphic overlayers
Supported nanoclusters
Graphene
Pd/Ru(0001) interface
Magnesium oxide thin film
Single-walled carbon nanotubes
Graphite
Palladium
Ruthenium
Platinum
Iridium
Gold
Rhodium
Language: en
Type: Doctoral Thesis
Settore scientifico-disciplinare: FIS/03 FISICA DELLA MATERIA
NBN: urn:nbn:it:units-8879
Appears in Collections:Scienze fisiche

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