Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/10077/8588
Title: In search of selective excitations for studying out-of-equilibrium properties in strongly correlated electron systems and high temperature superconductors
Authors: Novelli, Fabio
Keywords: strongly,correlated,electron,electronic,system,cuprates,high,temperature,superconductors,superconductivity,pump,probe,laser,mott,insulator,charge,transfer,YVO,YVO3,Y,V,La2CuO4,La,Cu,O,YBCO,Ba,GaAs,Ga,As,Franz,Keldysh,THz,terahertz,optical,properties,spectral,weight
Issue Date: 15-Apr-2013
Publisher: Università degli studi di Trieste
Abstract: Negli ossidi dei metalli di transizione le correlazioni elettroniche, magnetiche e reticolari sono all’origine di peculiari proprietà fisiche come la resistenza magnetica colossale e la superconduttività ad alta temperatura critica. La spettroscopia risolta in tempo è uno strumento unico per separare il contributo dei singoli gradi di libertà. Inoltre, tale tecnica può essere usata per indurre transizioni di fase non-termiche nella materia condensata. In particolare, scegliendo appositi impulsi pompa in combinazione con impulsi sonda in grado di misurarne gli effetti, è possibile “guidare” la materia nello stato fisico desiderato tramite un’eccitazione selettiva. I primi capitoli della tesi introducono lo stato dell’arte, le tecniche sperimentali e i modelli usati per studiare le proprietà ottiche dei cristalli fuori equilibrio. I capitoli successivi sono dedicati a singoli materiali: abbiamo eseguito misure di riflettività risolte in tempo con pompa nel visibile e sonda ad ampio spettro (1-3 eV) su alcuni isolanti di Mott (YVO3 e La2CuO4) e superconduttori (YBa2Cu3O7-d), e con pompa THz (1 THz~4 meV) su GaAs. YVO3 è un prototipico isolante di Mott e mostra una varietà di fasi caratterizzate da peculiari ordini orbitali e magnetici in funzione della temperatura. In questo sistema le eccitazioni ottiche sono direttamente collegate al grado di libertà orbitale, magnetico o elettronico, ma la loro interpretazione è controversa. Eseguendo misure di riflettività risolte in tempo e frequenza abbiamo dimostrato che le due transizioni ottiche ad energie minori (1.8 eV e 2.4 eV) appartengono alla stessa banda: in particolare, la transizione a 1.8 eV è interpretabile come un eccitone di Hubbard, ovvero uno stato quasi legato stabilizzato da una diminuzione di energia cinetica. Inoltre, abbiamo suggerito l’interpretazione della fase metastabile (che sopravvive almeno fino a 1 ns dopo la foto-eccitazione) come una fase disordinata di spin, e che il materiale potrebbe pertanto essere utilizzato come interruttore magnetico ultra-veloce (F.Novelli et al., Phys. Rev. B 86, 165135, 2012). Per studiare la dipendenza della risposta ottica transiente dei cuprati dalla lunghezza d’onda della pompa ci siamo concentrati sul La2CuO4. I nostri risultati dimostrano che l’effetto degli impulsi di pompa non può sempre essere trattato come semplice perturbazione della temperatura del sotto-sistema elettronico, poiché dinamiche molto diverse vengono rivelate quando l’energia degli impulsi di pompa è maggiore o minore dell’energia del gap di trasferimento di carica, che si trova a circa 2 eV. In particolare foto-eccitare sopra gap è analogo ad un aumento di temperatura, mentre foto-eccitare sotto gap “indurisce” il gap di trasferimento di carica. Ciò suggerisce l’esistenza di eccitazioni a bassa energia che inducono una rinormalizzaizione non termica del gap (in preparazione). Per studiare l’interazione fra grado di libertà vibrazionale e grado di libertà elettronico nei sistemi a forte correlazione elettronica abbiamo utilizzato impulsi di pompa con lunghezza d’onda centrale pari a 800 nm e impulsi di sonda nell’intervallo 400-1200 nm su film sottili di YBa2Cu3O7-d drogato in modo ottimale. Le oscillazioni della riflettività transiente palesano due fononi con frequenze di pochi THz che coinvolgono rispettivamente vibrazioni, pressoché pure, di Ba e Cu. Mentre il modo del rame è indipendente, il modo del bario risulta chiaramente accoppiato alla fase superconduttiva. L’ampiezza delle oscillazioni del modo del bario aumenta sotto la temperatura critica e la sua distribuzione spettrale è modificata quando il condensato viene sciolto dagli impulsi di pompa. I nostri risultati offrono una nuova prospettiva nell’interpretazione della dinamica delle transizioni inter-banda dei cuprati che subiscono forti modificazioni sotto TC (in preparazione). Abbiamo studiato un regime misto nell’interazione fra luce e materia tramite misure risolte in fase dell’effetto Franz-Keldysh nell’arseniuro di gallio. L’effetto Franz-Keldysh consiste nella perturbazione delle proprietà ottiche di un semiconduttore in una regione energetica intorno al gap a seguito dell’applicazione di un campo elettrico. Le misure sono state effettuate con impulsi di pompa ultra corti a singolo ciclo ottico nella regione spettrale del terahertz, e impulsi di sonda ad ampio spettro nella regione spettrale del visibile. Regolando l’intensità degli impulsi di pompa abbiamo studiato sia l’effetto Franz-Keldysh dinamico che un nuovo regime di saturazione in cui la “memoria” è importante, ovvero in cui la risposta ottica intorno al gap dipende da una funzione integrale del campo elettrico applicato. I nostri risultati potrebbero essere utili nell’ambito della strumentazione ottica ultra-veloce (F. Novelli et al., Scientific Reports 3, 1227, 2013). In conclusione, abbiamo dimostrato che le eccitazioni selettive sono certamente possibili in diversi ossidi dei metalli di transizione tramite tecniche spettroscopiche ultra-veloci risolte in tempo e frequenza: importanti informazioni fisiche possono essere ottenute regolando il contenuto energetico degli impulsi laser utilizzati.
Description: 2011/2012
URI: http://hdl.handle.net/10077/8588
NBN: urn:nbn:it:units-9993
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